Résonnance Plasmon

[un_copain]

Bonjour à tous,

J'ai cherché un petit peu mon problème sur le forum mais j'ai rien trouvé, je me permet donc de poster ici

Je suis en train de travailler sur la résonance des plasmons de surface localisés (dans des nanoparticules)(LSPR). Je suis en train de coder un petit programme qui me permet de visualiser l'absorption optique d'une nanoparticule. Dans les grandes lignes, nous plongeons une nanoparticule dans une onde électromagnétique. Le champ E va polariser la nanoparticule au rythme de sa fréquence d'excitation. La taille de la nanoparticule va correspondre à une fréquence propre et lorsque la fréquence d'excitation se rapproche de la fréquence propre, il y a résonance, et donc absorption d'énergie. Il est donc possible de modifier la longueur d'onde absorbée en modifiant la dimension de notre particule.

Voici mon raisonnement : Je pars des équations du mouvement en considérant le modèle de Drude (e- libres) sous excitation périodique. Pour avoir une fréquence propre, je considère une force de rappel du nuage électronique vers l'équilibre. Cette force de rappel doit dépendre des dimension de la particule considérée.
J'ai donc :

Masse*Accélération = Force atténuation (Facteur*Masse*Vitesse) + Force d'excitation (q*E(t)) + Force de rappel (k*x)

A partir de là, on exprime la polarisation de résonance, puis la permittivité (partie réelle et imaginaire) puis l'indice de réfraction complexe, dont la partie imaginaire est le coefficient d'extinction. Enfin, ce coefficient d'extinction est proportionnel au coefficient d'absorption.




J'ai tout codé et ça marche très bien, j'arrive à avoir de beaux spectres d'absorption mais j'ai un problème sur la fréquence de résonance (pour l'instant, je la rentre en paramètre d'entrée).

Je suis bloqué à la force de rappel, je n'arrive pas à déterminer une méthode pour exprimer la fréquence propre Wo en fonction des dimensions de ma particule. Je pense qu'il doit y avoir du Coulomb dans le coin mais je n'arrive pas à mettre la main dessus.


J'aimerai savoir ce que vous en pensez, si vous avez quelques conseils ou remarques à donner, ça sera avec plaisir.
Merci pour vos réponses
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[un_copain]

Personne ? Je peux apporter quelques précisions si je n'ai pas réussi à être clair dans mon premier message, il faut me dire ce que vous ne comprenez pas

[coussin]

L'expression de w0 en fonction de la taille est compliquée et non-analytique. Il faut aller chercher les pôles des coefficients de Mie.
Il y a des valeurs approchées bien connues par contre : dans la limite Rayleigh (taille petite devant la longueur d'onde), on a w0=wp/sqrt(3) pour la résonance dipolaire et il existe une formule pour les autres multipôles.
Si vous y avez accès, je vous recommande le bouquin de M Quinten sur le sujet : Optical properties of nanoparticle systems.

[un_copain]

Mmh, c'est ce que je craignais, j'ai effectivement beaucoup rencontré la théorie de Mie quand je me suis documenté, j'espérais qu'il existait un moyen de contourner ça.

Je vais jeter un oeil au livre la prochaine fois que je vais à la bibliothèque, merci pour ta réponse

[A voir en vidéo sur Futura]

[invite658554b5]

Bonjour,

Cela est dû à la modification du libre parcours moyen des électrons dans la particule lorsque celle-ci est très petite. Lorsque les électrons se déplacent dans le métal, il ont un certain libre parcours moyen. Lorsque ce métal se limite à une petite sphère, les électrons perçoivent la surface de la sphère comme un obstacle, ce qui donne un terme de collision additionnel qui se rajoute au terme de milieu massif. La relation entre ce taux de collision additionnel et la géométrie n'est pas bien documentée. De plus, les propriétés optiques des métaux peuvent être riches et complexes à modéliser finement. Pour s'en sortir, je partais de données expérimentales (de Johnson & Christie), puis je soustrayais le Drude massif, et ajoutais un Drude modifié. J'ajustais ensuite ce modèle de Drude modifié sur des résultats de spectrophotométrie de solutions diluées de nanoparticules assez bien calibrées. je passais par une méthode empirique donc, pour avoir des résultats fiables.

[un_copain]

Bonjour,

Merci pour cette réponse. Dans la littérature, j'ai également rencontré la modification du temps de relaxation (que j'utilise finalement dans mon facteur d'atténuation, et qui est lié au libre parcours moyen) avec la taille de la particule. Mais concrètement, ce paramètre influe sur la largeur des bandes d'absorptions (dans mon modèle)...

Si j'ai bien saisi ta réponse, tu as ajouté un terme au modèle de Drude c'est bien ça ? Et ce terme dépend de la taille de la NP ? Ca semblerait cohérent et j'ai moi même songé à poser des conditions aux limites donc ça se rejoindrait...

J'ai de mon côté ajouté une force de rappel très simplifiée pour expliquer la résonance... Après tout, ça me semble naturel que le nuage plasmonique doive retourner à l'équilibre si on coupe le champ extérieur, non ?