Bonjour,

En lisant le livre sur l'optique non linéaire de Y.R. Shen, je suis tombé sur une remarque que je n'arrive pas à comprendre. Je vais présenter mon problème, en espérant obtenir l'aide d'un spécialiste

L'absorption d'un laser de forte intensité par un système à deux niveaux (noté 1 et 2) peu être déterminé après avoir trouvé les populations de ces deux niveaux en résolvant les équations de Bloch optique~:


où est l'amplitude du pic d'absorption lorsque l'énergie du laser est en résonance avec l'énergie de la transition de l'état 1 vers l'état 2 et est la largeur transverse cette même transition. est proportionelle à l'intensité du laser de pompe, et est l'intensité de saturation.

Dans le régime de faible saturation (), les différences de populations entre les deux niveaux peuvent être re-évaluées et on obtient l'absorption dans le régime de faible saturation~:


La remarque qui me pose problème est alors (traduit de l'anglais) :"Le changement dans l'absorption est alors proportionnel à ou et peu être regardé comme un effet non linéaire du troisième ordre."
Voici pourquoi cette remarque me pose problème :
Un processus non linéaire du troisième ordre peu être exprimé dans le formalisme de la susceptibilité du troisième ordre (processus à trois photons) en suivant le dévellopement : Equation de Liouville => calcul de la matrice densité du troisième ordre => Valeur moyenne de la susceptibilité du troisième ordre => absorption du troisième ordre.
Par exemple la technique de spectroscopie "hole burning" (saturation d'absorption) qui met en jeux un laser de pompe et un laser de sonde est modélisé dans ce cadre. L'intéraction des lasers avec le système étudié par cette technique de spectroscopie est un processus à trois photons: deux provenant de la pompe et un de la sonde, d'où l'utilisation du .
Il est pour moi logique (et peu être mon problème est ici) dans l'exemple du système à deux niveaux que la saturation par le laser de pompe des populations du niveau 2 est un processus à deux photons, nécessaire pour induire des effets de populations dans le formalisme de la matrice densité. C'est à dire qu'un des deux photons (Hamiltonien d'intéraction en réalité) va agir sur le "bra" ET l'autre photon sur le "ket" de la matrice densité (une intéraction à un photon ne provocant que des effets de cohérence car seul le "bra" ou le "ket" de la matrice densité subit la transition 1=>2 et la matrice densité est dans un état mixte). L'effet de population induit par l'intense pompe est ressentit lors de l'absorption du troisième photon du processus, ce troisième photon provennant de la sonde.

Avec ceci en tête, lorsque je lis à la page 217 du livre de Y.R. Shen que la modification de l'absorption d'une pompe intense sous son propre effet (noté bien qu'il y a un seul laser) est proportionelle à , je fais le rapprochement avec le processus à deux photons de création de population que j'ai décris dans l'exemple de la spectroscopie "hole burning". Mais lorsque je lis que le changement de l'absorption peut être vu comme un effet optique non linéaire du troisième ordre je suis perplexe puisque je viens de conclure que c'est un effet du deuxième ordre.
La seule explication qu'il me reste est~: Le changement de l'absorption peut être vu comme un effet optique non linéaire du troisième ordre car la mesure est effectuée sur le photon réemit par l'état quantique étudié, c'est à dire que 2 photons de cette pompe intense sont nécessaire pour induire le changement de population, et un troisième photon du même laser (il y a toujours qu'un seul laser) intéragit dans le processus et "sens" la modification de population. Le photon mesuré porte les traces de cette intéraction à tois photon. Mais alors, selon moi, l'absorption (équation numéro deux) devrait être proportionelle à ou .

Je n'arrive donc pas à reconcilié la vision "processus du troisième ordre de l'absorption saturée d'un laser intense proportionelle à " et la vision "processus du troisième ordre dans le cadre de la spectroscopie hole burning faisant interagir 3 photons"

En espérant avoir été clair, je vous serais très reconaissant si vous pouviez identifié le point sur lequel je fais fausse route ou sur lequel je passe à coté.
Merci d'avance, et très bonne journée à tous !